分子間結合のホモマー鎖が八面体ゲルマニウム ペロブスカイトの足場を形成する

自然 (2023)この記事を引用

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メトリクスの詳細

イオン半径の低い金属中心を持つペロブスカイト (Ge ペロブスカイトなど) は、幾何学的制約と、歪みによる電子エネルギーの増加の両方を経験します。 これらの理由により、合成の試みでは八面体 [GeI6] ペロブスカイトは得られず、むしろこれらは極性の非ペロブスカイト構造に結晶化します 1、2、3、4、5、6。 ここでは、超分子シントンの原理7,8に触発され、結晶の幾何学的配置と電子配置に影響を与え、Geと非共有電子対の発現を抑制することを目的とした、ペロブスカイト構造内での有機足場の構築について報告します。対称八面体のテンプレート化。 私たちは、拡張されたホモマー非共有結合を生成するには、有機モチーフが異なるドナー部位とアクセプター部位を使用して実現される自己相補的特性を備えている必要があることを発見しました。 非ペロブスカイト構造と比較して、得られた [GeI6]4- 八面体は、顕著な赤方偏移 (0.5 eV 以上、実験的に測定) を伴う直接バンドギャップを示し、八面体歪みが 10 倍低い (測定された単結晶 X 線回折データから推定) ）および 10 倍高い電子および正孔の移動度（密度汎関数理論による推定）。 我々は、この設計の原理が二次元 Ge ペロブスカイトに限定されないことを示します。 銅ペロブスカイト (これも低半径金属中心) の場合にそれを実装し、それを準二次元システムに拡張します。 我々は、非八面体および鉛の類似体よりも優れた性能を発揮する Ge ペロブスカイトを備えたフォトダイオードを報告します。 結晶内の無機フレームワークと連動する二次副格子の構築は、制御された歪みと軌道配置を備えたハイブリッド格子をテンプレート化するための新しい合成ツールを提供し、従来のペロブスカイトの限界を克服します。

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この記事で報告されている構造の結晶学的データもケンブリッジ結晶学的データセンターに寄託されており、寄託番号は補足情報に示されています。 リクエストに応じてデータも入手可能です。

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